DE19836132A1 - High temperature solid oxide fuel cell has a gadolinium- and-or scandium-doped cerium oxide interlayer between an electrolyte layer and a cathode layer to reduce interface resistance - Google Patents

High temperature solid oxide fuel cell has a gadolinium- and-or scandium-doped cerium oxide interlayer between an electrolyte layer and a cathode layer to reduce interface resistance

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Abstract

A high temperature solid electrolyte fuel cell (SOFC), having a gadolinium- and/or scandium-doped cerium oxide interlayer (14) between an electrolyte layer (11) and a cathode layer (12), is new. Preferred Features: The cathode layer consists of LaxA1-xByCo1-yO3 (A = Ba, Ca and/or Sr; B = Cr, Fe and/or Mn; x = 0.4 to 0.95; and y = 0.0 to 1.0), especially La0.8Ca0.2Fe0.7Co0.3O3. The electrolyte consists of zirconium oxide, especially containing yttrium and/or scandium.

Description

Die Erfindung betrifft eine Hochtemperatur-Festelektrolyt- Brennstoffzelle (Solid Oxide Fuel Cell, SOFC).The invention relates to a high-temperature solid electrolyte Solid Oxide Fuel Cell (SOFC).

In einer Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoffzelle (SOFC) wird eine Redoxreaktion eines gasförmigen Brennstoffs mit Sauerstoff elektrochemisch durchgeführt. Dabei wird unter Freisetzung von elektrischem Strom und einer Reaktionswärme Wasser gebildet. Die Redoxreaktion findet in der Nähe eines beidseitig mit Elektroden versehenen Festelektrolyten statt. Ein Brennstoffmolekül wird durch eine Abgabe von Elektronen oxidiert und der Sauerstoff durch eine Aufnahme von Elektro­ nen reduziert. Der Festelektrolyt trennt den Brennstoff und den Sauerstoff. Er verhindert eine elektrischen Kurzschluß und sorgt durch eine hohe Leitfähigkeit für ein Ion und gleichzeitig eine niedrige Leitfähigkeit für ein Elektron für einen Stoffausgleich.In a high temperature solid electrolyte fuel cell (SOFC) becomes a redox reaction of a gaseous fuel with Oxygen carried out electrochemically. It is under Release of electrical current and heat of reaction Water formed. The redox reaction takes place near one solid electrolytes provided on both sides instead. A fuel molecule is made by donating electrons oxidized and the oxygen through an absorption of electro reduced. The solid electrolyte separates the fuel and the oxygen. It prevents an electrical short circuit and ensures high ion conductivity for an ion and at the same time a low conductivity for an electron for a counterbalance.

Eine Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoffzelle, die bei­ spielsweise einen Mehrschichtaufbau aufweist, wird bei einer Betriebstemperatur von bis zu 1100°C eingesetzt. Durch die hohe Betriebstemperatur kann es an einer Grenzfläche der Brennstoffzelle, wie die zwischen einer Anodenschicht und ei­ ner Elektrolytschicht, zu einem chemischen und/oder physika­ lischen Prozeß kommen. Dieser Prozeß kann eine Langzeitstabi­ lität der Brennstoffzelle gefährden. Durch eine Interdiffu­ sion zwischen einzelnen Schichten der Brennstoffzelle verän­ dert sich beispielsweise eine chemische Zusammensetzung einer Schicht und dadurch auch eine Eigenschaft der Schicht.A high temperature solid electrolyte fuel cell, which at for example, has a multi-layer structure, with a Operating temperature of up to 1100 ° C used. Through the high operating temperature, it can be at an interface of the Fuel cell, like that between an anode layer and egg ner electrolyte layer, to a chemical and / or physika process. This process can provide long-term stability endanger the quality of the fuel cell. Through an interdiffu Change between individual layers of the fuel cell For example, a chemical composition changes Layer and therefore also a property of the layer.

Um die Langzeitstabilität einer Brennstoffzelle zu verbes­ sern, werden Brennstoffzellen entwickelt, die bei einer mög­ lichst niedrigen Betriebstemperatur eingesetzt werden können. To improve the long-term stability of a fuel cell sern, fuel cells are developed that are possible at a as low as possible operating temperature can be used.  

Eine derartige Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoffzelle geht aus DE 43 14 323 C2 hervor. Die Brennstoffzelle weist einen Mehrschichtaufbau auf. Sie besitzt eine Elektrolyt­ schicht, die beispielsweise aus voll stabilisiertem, mit Yt­ trium dotierten Zirkoniumoxid (YSZ) besteht. Die Elektrolyt­ schicht befindet sich zwischen einer Anoden- und einer -Katho­ denschicht. Die Kathodenschicht besteht aus einem Mischoxid mit einer chemischen Zusammensetzung ABO3. Dabei ist A aus Lanthan, Strontium und Calzium ausgewählt. B kann Mangan, Ko­ balt oder Nickel sein. Zwischen der Elektrolytschicht und der Kathodenschicht ist eine Zwischenschicht angeordnet. Diese Zwischenschicht ist ausgewählt aus einer 1 bis 3 µm dicken Schicht aus einem elektronen- und ionenleitenden Kathodenma­ terial. Mit Hilfe dieser Zwischenschichten wird eine effek­ tive, elektrochemisch aktive Grenzfläche zwischen der Elek­ trolytschicht und den angrenzenden Kathodenschicht vergrö­ ßert. Die beschriebene Brennstoffzelle wird beispielsweise bei 900°C eingesetzt. Bei dieser Temperatur kann die Brenn­ stoffzelle mit einer ausreichenden Ionenleitfähigkeit, mit einem hinreichend niedrigen inneren Verlust und daher mit ei­ nem hohem Wirkungsgrad betrieben werden.Such a high-temperature solid electrolyte fuel cell is apparent from DE 43 14 323 C2. The fuel cell has a multilayer structure. It has an electrolyte layer consisting, for example, of fully stabilized, yt trium-doped zirconium oxide (YSZ). The electrolyte layer is located between an anode and a cathode layer. The cathode layer consists of a mixed oxide with a chemical composition ABO 3 . A is selected from lanthanum, strontium and calcium. B can be manganese, cobalt or nickel. An intermediate layer is arranged between the electrolyte layer and the cathode layer. This intermediate layer is selected from a 1 to 3 µm thick layer of an electron and ion-conducting cathode material. With the help of these intermediate layers, an effective, electrochemically active interface between the electrolyte layer and the adjacent cathode layer is enlarged. The fuel cell described is used, for example, at 900 ° C. At this temperature, the fuel cell can be operated with sufficient ionic conductivity, with a sufficiently low internal loss and therefore with a high degree of efficiency.

Für eine gute Arbeitsweise einer Brennstoffzelle ist nicht nur eine möglichst niedrige Betriebstemperatur vorteilhaft. Sie sollte auch in einem möglichst großen Temperaturintervall mit einem hohen Wirkungsgrad eingesetzt werden können. Diese Forderung ergibt sich daraus, daß für eine Wärmeabfuhr in der Brennstoffzelle ein Temperaturunterschied von 100 K-200 K zwischen Gasein- und Gasauslaß erforderlich ist.For a fuel cell to work well is not only the lowest possible operating temperature is advantageous. You should also in the largest possible temperature interval can be used with high efficiency. This Demand arises from the fact that for heat dissipation in the Fuel cell a temperature difference of 100 K-200 K. between gas inlet and gas outlet is required.

Die Forderung nach einer möglichst niedrigen Betriebstempera­ tur einer Brennstoffzelle verknüpft mit einem möglichst gro­ ßen nutzbaren Temperaturintervall wird vom angegebenen Stand der Technik nicht zufriedenstellend erfüllt.The demand for the lowest possible operating temperature structure of a fuel cell linked with one as large as possible The usable temperature interval is of the specified level the technology is not satisfactorily fulfilled.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, eine Hochtempera­ tur-Festelektrolyt-Brennstoffzelle anzugeben, die bei einer niedrigen Betriebstemperatur und in einem weiten Temperatur­ bereich mit einem hohen Wirkungsgrad betrieben werden kann.The object of the present invention is a high temperature Specify solid electrolyte fuel cell, which at a low operating temperature and in a wide temperature range can be operated with high efficiency.

Zur Lösung der Aufgabe wird eine Hochtemperatur-Festelektro­ lyt-Brennstoffzelle (SOFC) angegeben, mit einer Elektrolyt­ schicht, einer Kathodenschicht, die ein elektronen- und io­ nenleitendes Material aufweist, und einer zwischen der Elek­ trolytschicht und der Kathodenschicht angeordneten Zwischen­ schicht, dadurch gekennzeichnet, daß die Zwischenschicht ein Ceroxid aufweist, das zumindest einen aus der Gruppe Gadoli­ nium und/oder Scandium ausgewählten Stoff aufweist.To solve the problem, a high-temperature solid-state electro Lyt fuel cell (SOFC) specified with an electrolyte layer, a cathode layer that contains an electron and io has a conductive material, and one between the elec trolyte layer and the cathode layer arranged intermediate layer, characterized in that the intermediate layer Has cerium oxide, at least one from the group Gadoli nium and / or scandium selected substance.

Der grundlegende Gedanke der Erfindung besteht darin, einen Grenzflächenwiderstand zwischen der Kathodenschicht und der Elektrolytschicht abzusenken. Bei einer Betriebstemperatur unter 700°C liefert dieser Widerstand einen entscheidenden Verlustbeitrag in einer herkömmlichen Brennstoffzelle, deren Elektrolytschicht beispielsweise YSZ umfaßt.The basic idea of the invention is one Interface resistance between the cathode layer and the Lower electrolyte layer. At an operating temperature below 700 ° C this resistance provides a decisive one Loss contribution in a conventional fuel cell, the Electrolyte layer includes, for example, YSZ.

Der Grenzflächenwiderstand wird dadurch gesenkt, daß die Ka­ thodenschicht ein mischleitendes Material aufweist. Dieses Material ist sowohl elektronen- als auch ionenleitend. Durch das mischleitende Material wird eine effektive elektroche­ misch aktive Grenzfläche zwischen Elektrolyt- und Kathoden­ schicht erhöht. Die Kathodenschicht ist beispielsweise zwi­ schen 50 und 200 µm dick.The interface resistance is reduced in that the Ka has a mixed conductive material. This Material is both electron and ion conductive. By the mixed conductive material becomes an effective electroche mixed active interface between electrolyte and cathodes layer increased. The cathode layer is, for example, between 50 and 200 µm thick.

An der Grenzfläche zwischen einer mischleitenden Kathode und einem YSZ-Elektrolyten kann sich eine isolierende bzw. schlecht leitende Phase bilden. Eine derartige Phase ist bei­ spielsweise die Pyrochlorphase La2Zr2O7. Eine damit vergleich­ bare Phase tritt an der Grenzfläche zwischen einer mischlei­ tenden Kathode und einem Ceroxid, das mit Gadolinium dotiert ist (GCO-Elektrolyt), nicht auf. Ein entsprechender Effekt wird auch mit einem Ceroxid erreicht, das zusätzlich oder al­ leine mit Scandium dotiert ist. Zu einer Senkung des Grenz­ flächenwiderstands wird deshalb zwischen einer YSZ-Schicht und der Kathodenschicht eine dünne Zwischenschicht mit einem Ceroxid angeordnet, das mit Gadolinium und/oder Scandium do­ tiert ist. Um die Verlustleistung möglichst gering zu halten, die durch die Zwischenschicht hervorgerufen wird, ist diese Schicht möglichst dünn. Die Zwischenschicht weist beispiels­ weise eine Dicke von weniger als 20 µm auf.An insulating or poorly conducting phase can form at the interface between a mixed-conducting cathode and a YSZ electrolyte. Such a phase is, for example, the pyrochlore phase La 2 Zr 2 O 7 . A comparable phase does not occur at the interface between a mixed cathode and a cerium oxide that is doped with gadolinium (GCO electrolyte). A corresponding effect is also achieved with a cerium oxide which is additionally or alone doped with scandium. To reduce the interfacial resistance, a thin intermediate layer with a cerium oxide, which is doped with gadolinium and / or scandium, is therefore arranged between a YSZ layer and the cathode layer. In order to keep the power loss caused by the intermediate layer as low as possible, this layer is as thin as possible. The intermediate layer has, for example, a thickness of less than 20 microns.

Die Kathodenschicht weist insbesondere ein elektronen- und ionenleitendes Material einer chemischen Zusammensetzung ABO3 auf, wobei A ein zweifach positiv geladenes Ion eines Ele­ ments und B ein dreifach positiv geladen Ion eines Elements ist. Dieses Material zählt zur Gruppe der Perowskite, wobei A und B jeweils von mehreren Elementen gebildet werden kann.The cathode layer has in particular an electron and ion conducting material of a chemical composition ABO 3 , where A is a double positively charged ion of an element and B is a triple positively charged ion of an element. This material belongs to the group of perovskites, where A and B can be formed by several elements.

In einer besonderen Ausgestaltung verfügt die Brennstoffzelle über eine Kathodenschicht mit einem elektronen- und ionenlei­ tenden Material einer chemischen Zusammensetzung LaxA1-xByCo1-­ yO3, wobei x einen Wert aus einem Bereich von 0,4 bis 0,95 und y einen Wert aus einem Bereich von 0,0 bis 1,0 einnimmt. Ein angegebener Wert ist dabei im entsprechenden Bereich ent­ halten. A ist zumindest ein aus der Gruppe Barium, Kalzium und/oder Strontium und B zumindest ein aus der Gruppe Chrom, Eisen und/oder Mangan ausgewählter Stoff.In a special embodiment, the fuel cell has a cathode layer with an electron- and ion-conducting material with a chemical composition La x A 1-x B y Co 1- y O 3 , where x is a value from a range from 0.4 to 0. 95 and y takes a value in a range of 0.0 to 1.0. A specified value is included in the corresponding area. A is at least one from the group barium, calcium and / or strontium and B is at least one substance selected from the group chromium, iron and / or manganese.

Insbesondere ist das Material mit der Zusammensetzung La0,8Ca0,2Fe0,7Co0,3O3 hervorzuheben. Bei Verwendung dieses Mate­ rials ist der angesprochene Grenzwiderstand bei 650°C etwa so hoch wie der einer Standard-LSM-Kathode (La0,7Sr0,3MnO3) bei 900°C.In particular, the material with the composition La 0.8 Ca 0.2 Fe 0.7 Co 0.3 O 3 should be emphasized. When using this material, the mentioned limit resistance at 650 ° C is about as high as that of a standard LSM cathode (La 0.7 Sr 0.3 MnO 3 ) at 900 ° C.

Als Material der Kathode ist auch ein anderes mischleitendes Material denkbar, beispielsweise ein perowskitartiges Mischoxid mit der allgemeinen Zusammensetzung ABO3. Another mix-conducting material is also conceivable as the material of the cathode, for example a perovskite-type mixed oxide with the general composition ABO 3 .

Die Brennstoffzelle verfügt insbesondere über eine Elektro­ lytschicht, die ein Zirkoniumoxid aufweist.The fuel cell in particular has an electrical system lytschicht, which has a zirconium oxide.

In einer besonderen Ausgestaltung weist die Elektrolytschicht zumindest einen aus der Gruppe Yttrium und/oder Scandium aus­ gewählten Stoff auf. Das Zirkoniumoxid ist vornehmlich mit Yttrium voll stabilisiert (YSZ). Eine geeignete Dicke der Elektrolytschicht beträgt z. B. 100 bis 150 µm. Allgemein wird jedoch angestrebt, die Elektrolytschicht so dünn wie möglich zu gestalten, um eine daran abfallende Spannung und damit eine Verlustleistung so gering wie möglich zu halten. Ein teilstabilisiertes Zirkoniumoxid ist ebenfalls denkbar. Die­ ses Zirkoniumoxid zeichnet sich durch eine schlechtere Ionen­ leitfähigkeit aus als das voll stabilisierte Zirkoniumoxid. Dafür kann aber eine sehr dünne Schicht von bis zu 10 µm herab realisiert werden. Anstelle von Yttrium kann zur Stabi­ lisierung des Zirkoniumoxids auch Scandium eingesetzt werden.In a special embodiment, the electrolyte layer has at least one from the group yttrium and / or scandium selected fabric. The zirconium oxide is mainly with Yttrium fully stabilized (YSZ). A suitable thickness of the Electrolyte layer is e.g. B. 100 to 150 microns. General will however, strived to make the electrolyte layer as thin as possible to create a voltage drop and thus keep power loss as low as possible. On partially stabilized zirconium oxide is also conceivable. The This zirconium oxide is characterized by poorer ions conductivity than the fully stabilized zirconium oxide. But a very thin layer of up to 10 µm can be used can be realized down. Instead of yttrium, stabilizers can be used Scandium can also be used for the zirconium oxide.

Prinzipiell ist neben dem yttrium- bzw. scandiumdotierten Zirkonoxid auch ein anderes, sehr gut ionenleitende Material geeignet, dessen Elektronenleitung vernachlässigbar ist. Dar­ über hinaus sollte das Material bei einer entsprechenden Be­ triebsbedingung der Brennstoffzelle, beispielsweise bei 900°C und 15 Bar Druck, sowohl einer reduzierenden als auch einer oxidierenden Atmosphäre gegenüber stabil sein. Eine weitere Anforderung ist eine mechanische Stabilität, die zumindest in einem Verbund mit einer Elektrodenschicht gefordert ist.In principle, in addition to the yttrium or scandium doped Zirconium oxide is another, very good ion-conducting material suitable, the electron conduction is negligible. Dar in addition, the material should be at a corresponding loading driving condition of the fuel cell, for example at 900 ° C and 15 bar pressure, both a reducing and a oxidizing atmosphere to be stable. Another Requirement is mechanical stability, at least in a composite with an electrode layer is required.

In einer besonderen Ausgestaltung weist die Hochtemperatur- Festelektrolyt-Brennstoffzelle einen Mehrschichtaufbau auf. Die Brennstoffzelle verfügt dabei über mindestens einem Sta­ pel, bei dem eine erste bipolare Platte, eine erste Gastrans­ portschicht für einen Brennstoff, eine Anodenschicht, eine Elektrolytschicht, eine Kathodenschicht, eine zweite Gastransportschicht für Sauerstoff und eine zweite bipolare Platte übereinander angeordnet sind. Mehrere solcher Stapel sind zur Erhöhung einer Betriebsspannung in Reihe geschaltet. In a special embodiment, the high-temperature Solid electrolyte fuel cell has a multilayer structure. The fuel cell has at least one sta pel, in which a first bipolar plate, a first gas trans port layer for a fuel, an anode layer, an electrolyte layer, a cathode layer, a second Gas transport layer for oxygen and a second bipolar Plate are arranged one above the other. Several such stacks are connected in series to increase an operating voltage.  

Dies gelingt einfach durch ein Übereinanderanordnen der Sta­ pel. Benachbarte Stapel stehen beispielsweise über eine ge­ meinsame bipolare Platte miteinander in Kontakt.This can be done simply by stacking the sta pel. Adjacent stacks are above a ge, for example common bipolar plate in contact with each other.

Um einen ausreichenden Gasdurchfluß in einer Gastransport­ schicht zu ermöglichen, ist diese entsprechend porös gestal­ tet und/oder weist zumindest einen Gaskanal auf. Für eine Brennstoffzelle, die aus einem einzigen Stapel besteht, ge­ nügt es, wenn eine Gastransportschicht für eine Betriebsbe­ dingung der Brennstoffzelle geeignet ist. Bei mehreren über­ einander angeordneten Stapeln ist jedoch zusätzlich eine elektronische Leitfähigkeit erforderlich. Zudem kann eine Gastransportschicht ionenleitend sein. Eine Gastransport­ schicht besteht vorzugsweise aus dem gleichen Material wie die benachbarte Elektrodenschicht.To ensure sufficient gas flow in a gas transport layer is made porous tet and / or has at least one gas channel. For one Fuel cell, which consists of a single stack, ge it is sufficient if a gas transport layer for a company condition of the fuel cell is suitable. With several over stacked one another is, however, an additional one electronic conductivity required. In addition, one Gas transport layer to be ion-conducting. A gas transportation Layer preferably consists of the same material as the adjacent electrode layer.

Eine bipolare Platte, auch ICM (= Inter Connection Material) genannt, trennt die Gastransportschichten gasdicht voneinan­ der und gewährleisten durch eine elektronische Leitung die elektrische Verschaltung der Stapel. Eine bipolare Platte weist insbesondere ein keramisches Material auf. Eine kerami­ sche bipolare Platte ist möglichst dünn und kann mit einer benachbarten Gastransportschicht zur Erhöhung einer Stabili­ tät zu einem Verbundkörper verbunden sein.A bipolar plate, also ICM (= Inter Connection Material) called, separates the gas transport layers in a gas-tight manner and guarantee the through an electronic line electrical interconnection of the stacks. A bipolar plate has in particular a ceramic material. A kerami bipolar plate is as thin as possible and can be covered with a adjacent gas transport layer to increase stabilization be connected to a composite body.

Insbesondere weist eine bipolare Platte ein Metall auf. Die Platte kann als metallische Platte ausgebildet sein. Möglich ist es auch, einen Gaskanal in einer metallischen und/oder keramischen bipolaren Platte zu integrieren. Somit übernimmt die Platte eine Aufgabe einer Gastransportschicht.In particular, a bipolar plate has a metal. The Plate can be designed as a metallic plate. Possible it is also a gas channel in a metallic and / or integrate ceramic bipolar plate. Thus takes over the plate is a task of a gas transport layer.

Die Anzahl der Stapel ist beliebig, die in einer Brennstoff­ zelle übereinander angeordnet sind. Sie kann jedoch so einge­ stellt sein, daß entweder ein maximaler Wirkungsgrad, eine maximale Leistung oder eine gute mechanische Eigenschaft und Langzeitstabilität der Brennstoffzelle erhalten wird. The number of stacks is arbitrary that in one fuel cell are arranged one above the other. However, you can turn it on represents that either a maximum efficiency, a maximum performance or a good mechanical property and Long-term stability of the fuel cell is obtained.  

Eine beschriebene Brennstoffzelle kann neben der Zwischen­ schicht zwischen Kathoden- und Elektrolytschicht mindestens eine weitere Zwischenschicht aufweisen. Beispielsweise kann eine Zwischenschicht zwischen Anodenschicht und Elektrolyt­ schicht durch Erhöhung der effektiven elektrochemisch aktiven Grenzfläche den Wirkungsgrad der Brennstoffzelle erhöhen. Eine derartige Zwischenschicht besteht beispielsweise aus mit Titan oder Niob dotiertem Zirkoniumoxid oder aus mit Niob oder Gadolinium dotiertem Ceroxid.A described fuel cell can in addition to the intermediate layer between cathode and electrolyte layer at least have a further intermediate layer. For example an intermediate layer between the anode layer and the electrolyte layer by increasing the effective electrochemically active Interface increase the efficiency of the fuel cell. Such an intermediate layer consists of, for example Titanium or niobium doped zirconium oxide or made of niobium or gadolinium-doped ceria.

Mit Hilfe der Erfindung wird eine Hochtemperatur-Festelek­ trolyt-Brennstoffzelle bereitgestellt, die zur Gewinnung von elektrischem Strom bei einer relativ niedrigen Temperatur und vor-allem aber in einem weiten Temperaturbereich von 650°C-­ 950°C betrieben werden kann.With the help of the invention is a high temperature Festelek Trolyt fuel cell provided for the production of electric current at a relatively low temperature and especially in a wide temperature range of 650 ° C 950 ° C can be operated.

Ein Vorteil einer niedrigen Betriebstemperatur liegt darin, daß kostengünstiges Material für eine bipolare Platte verwen­ det werden kann. Insbesondere weist eine bipolare Platte ein Metall in Form eines Edelstahls auf.An advantage of a low operating temperature is that that use inexpensive material for a bipolar plate can be detected. In particular, has a bipolar plate Metal in the form of a stainless steel.

Bei niedrigen Betriebstemperaturen ist es darüber hinaus mög­ lich, ein kostengünstiges Material in einer Anordnung einzu­ setzen, die eine Brennstoffzelle enthält. Es reicht aus, wenn das Material der Anordnung bis zu einer niedrigeren Tempera­ tur thermisch stabil ist als es bei Verwendung einer herkömm­ lichen Brennstoffzelle nötig wäre.It is also possible at low operating temperatures Lich, an inexpensive material in one arrangement set that contains a fuel cell. It is enough if the material of the arrangement to a lower tempera is thermally stable than when using a conventional would be necessary.

Die niedrigere Betriebstemperatur hat zudem einen großen Ein­ fluß auf die Langzeitstabilität der Brennstoffzelle. Bei­ spielsweise wird eine Interdiffusion von Materie zwischen ei­ ner bipolaren Platte und einer angrenzenden Elektrodenschicht deutlich zurückgedrängt wird. Eine unerwünschte Reaktion wie die Bildung von Chromoxid, das während des Betriebs verdamp­ fen kann, wird vermieden. The lower operating temperature also has a large on flow to the long-term stability of the fuel cell. At for example, an interdiffusion of matter between egg ner bipolar plate and an adjacent electrode layer is clearly pushed back. An unwanted reaction like the formation of chromium oxide, which evaporates during operation is avoided.  

Die Anodenschicht einer erfindungsgemäßen Brennstoffzelle be­ steht beispielsweise aus einem Cermet (= Ceramic Metal) aus Nickel und YSZ. Die Dicke dieser Schicht liegt beispielsweise zwischen 50 und 200 µm. In einer solchen Anodenschicht und vor allem an einer Grenzfläche zwischen der Elektrolyt- und der Anodenschicht ist eine Anzahl von Tripelpunkten für die Effektivität einer elektrochemischen Umsetzung von Bedeutung. Ein Tripelpunkt ist ein Ort, an dem ein Gasvolumen in Kontakt mit einem Bereich elektronischer und einem Bereich ionischer Leitung tritt. Ein Tripelpunkt befindet sich daher stets an einer (auch inneren) Oberfläche des Cermets und dort an der Grenzfläche zwischen der Keramik und dem Metall. Ein Rekri­ stallisationsprozeß kann bei thermischer Belastung der Cer­ mets zur Vergrößerung keramischer und metallischer Körner und damit zur einer Verringerung der Anzahl der Tripelpunkte füh­ ren. Durch die relativ geringe Betriebstemperatur der erfin­ dungsgemäßen Brennstoffzelle nimmt die Anzahl der Tripel­ punkte langsamer oder überhaupt nicht ab. Ebenso wird die In­ terdiffusion zwischen der Kathodenschicht und Elektrolyt­ schicht deutlich eingeschränkt. Die Elektrolytschicht und dessen Grenzflächen bleiben erhalten. Dadurch ergibt sich eine deutlich erhöhte Langzeitstabilität der Brennstoffzelle.The anode layer of a fuel cell according to the invention stands out, for example, from a cermet (= Ceramic Metal) Nickel and YSZ. The thickness of this layer is, for example between 50 and 200 µm. In such an anode layer and especially at an interface between the electrolyte and the anode layer is a number of triple points for the Effectiveness of an electrochemical implementation is important. A triple point is a place where a volume of gas is in contact with one area electronic and one area ionic Lead occurs. A triple point is therefore always on an (also inner) surface of the cermet and there on the Interface between the ceramic and the metal. A record Installation process can with thermal stress on the Cer mets for enlarging ceramic and metallic grains and thus reducing the number of triple points ren. Due to the relatively low operating temperature of the inventions Fuel cell according to the invention increases the number of triples score slower or not at all. Likewise, the In terdiffusion between the cathode layer and electrolyte shift significantly restricted. The electrolyte layer and its interfaces are preserved. This results in a significantly increased long-term stability of the fuel cell.

Anhand mehrerer Ausführungsbeispiele und der dazugehörigen Figuren wird im folgenden eine Hochtemperatur-Festelektrolyt- Brennstoffzelle vorgestellt. Die Figuren stellen keine maß­ stabsgetreuen Abbildungen der bezeichneten Gegenstände dar.Using several exemplary embodiments and the associated Figures is a high-temperature solid electrolyte Fuel cell presented. The figures do not measure true-to-staff illustrations of the designated items.

Fig. 1 zeigt eine Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoff­ zelle in einem schematischen Querschnitt. Fig. 1 shows a high-temperature solid electrolyte fuel cell in a schematic cross section.

Fig. 2 zeigt in einem schematischen Querschnitt einen Aus­ schnitt einer Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoffzelle, die aus mindestens einem Stapel besteht. Fig. 2 shows a schematic cross section from a section of a high-temperature solid electrolyte fuel cell, which consists of at least one stack.

Die Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoffzelle 1 nach Fig. 1 weist einen planaren Mehrschichtaufbau auf. Die Brenn­ stoffzelle 1 verfügt über eine Elektrolytschicht 11, eine Ka­ thodenschicht 12, eine Anodenschicht 13 und eine zwischen der Elektrolytschicht 11 und Kathodenschicht 12 angeordneten Zwi­ schenschicht 14.The high-temperature solid electrolyte fuel cell 1 according to FIG. 1 has a planar multilayer structure. The internal fabric cell 1 has an electrolyte layer 11, a Ka Thode layer 12, an anode layer 13 and a disposed between the electrolyte layer 11 and cathode layer 12 Zvi rule layer fourteenth

Die Elektrolytschicht 11 besteht aus voll stabilisiertem Zir­ koniumoxid (YSZ). Die Elektrolytschicht 11 ist 100 µm dick.The electrolyte layer 11 consists of fully stabilized zirconium oxide (YSZ). The electrolyte layer 11 is 100 microns thick.

Die Kathodenschicht 12 ist etwa 50 µm dick und besteht aus einem elektronen- und ionenleitenden Material mit der chemi­ schen Zusammensetzung La0,8Ca0,2Fe0,7Co0,3O3.The cathode layer 12 is about 50 microns thick and consists of an electron and ion-conducting material with the chemical composition La 0.8 Ca 0.2 Fe 0.7 Co 0.3 O 3 .

Die im Vergleich zur Kathodenschicht 12 dünne Zwischenschicht 14 besteht aus mit Gadolinium dotiertem Ceroxid. Die Schicht­ dicke beträgt 10 µm.The intermediate layer 14, which is thin compared to the cathode layer 12, consists of cerium oxide doped with gadolinium. The layer thickness is 10 µm.

Als Material für die Anodenschicht 13 dient ein Cermet aus Nickel und YSZ. Die Dicke der Anodenschicht 13 liegt wie im Fall der Kathodenschicht 12 bei 50 µm.A cermet made of nickel and YSZ serves as the material for the anode layer 13 . As in the case of the cathode layer 12, the thickness of the anode layer 13 is 50 μm.

In Fig. 2 ist ein Ausschnitt einer Brennstoffzelle 1 zu se­ hen, die aus mindestens einem Stapel 2 besteht. Neben einem bereits beschriebenen Verbund aus einer Anodenschicht 13, ei­ ner Elektrolytschicht 11, einer Zwischenschicht 14 und einer Kathodenschicht 12 weist ein einzelner Stapel 2 der Brenn­ stoffzelle 1 noch eine Gastransportschicht 15 für den Brenn­ stoff und eine Gastransportschicht 16 für den Sauerstoff 16 auf. Die Gastransportschichten 15 und 16 sind aus dem glei­ chen Material wie die jeweils benachbarte Anodenschicht 13 und Kathodenschicht 12.In Fig. 2 a section of a fuel cell 1 can be seen, which consists of at least one stack 2 . In addition to an already described composite of an anode layer 13 , an electrolyte layer 11 , an intermediate layer 14 and a cathode layer 12 , a single stack 2 of the fuel cell 1 also has a gas transport layer 15 for the fuel and a gas transport layer 16 for the oxygen 16 . The gas transport layers 15 and 16 are made of the same material as the adjacent anode layer 13 and cathode layer 12 .

Den Abschluß eines einzelnen Stapels 2 der Brennstoffzelle 1 bzw. die Verbindung zu einem benachbarten Stapel 21 und 22 bildet eine bipolare Platte 191 bzw. 192. Die bipolaren Platten 191 und 192 sind als metallische Platten ausgebildet. Sie bestehen aus einem Edelstahl. The end of an individual stack 2 of the fuel cell 1 or the connection to an adjacent stack 21 and 22 is formed by a bipolar plate 191 or 192 . The bipolar plates 191 and 192 are designed as metallic plates. They are made of stainless steel.

Über der bipolaren Platte 191 bzw. 192 wird ein nächster Sta­ pel 21 und 22 der Brennstoffzelle 1 aufgebaut, wobei die Anoden- und Kathodenschichten so angeordnet sind, daß eine Reihenverschaltung der einzelnen Stapel erreicht wird. Eine bipolare Platte grenzt daher sowohl an eine Gastransport­ schicht 15, die ein Brennstoffgas führt, als auch an eine Gastransportschicht 16, die von Luft durchströmt ist.Over the bipolar plate 191 and 192 , a next stack 21 and 22 of the fuel cell 1 is built up, the anode and cathode layers being arranged such that a series connection of the individual stacks is achieved. A bipolar plate therefore borders both on a gas transport layer 15 , which carries a fuel gas, and on a gas transport layer 16 , through which air flows.

Weitere Ausführungsformen ergeben sich durch die Kombination der oben genannten Merkmale mit den Merkmalen einer Brenn­ stoffzelle, die in der Druckschrift DE 43 14 323 C2 angegeben sind.Further embodiments result from the combination of the above characteristics with the characteristics of a focal fabric cell specified in the publication DE 43 14 323 C2 are.

So unterscheidet sich beispielsweise eine weitere Ausfüh­ rungsform vom beschriebenen Ausführungsbeispiel dadurch, daß zwischen der Elektrolytschicht 11 und der Anodenschicht 13 eine Zwischenschicht angeordnet ist, die aus einem mit Niob dotiertem Zirkoniumoxid besteht.For example, another embodiment differs from the described embodiment in that an intermediate layer is arranged between the electrolyte layer 11 and the anode layer 13 and consists of a zirconium oxide doped with niobium.

Claims (10)

1. Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoffzelle (SOFC) (1), mit
  • - einer Elektrolytschicht (11),
  • - einer Kathodenschicht (12), die ein elektronen- und ionenleitendes Material aufweist, und
  • - einer zwischen der Elektrolytschicht (11) und der Kathodenschicht (12) angeordneten Zwischenschicht (14), dadurch gekennzeichnet, daß
  • - die Zwischenschicht (14) ein Ceroxid aufweist, das zumindest einen aus der Gruppe Gadolinium und/oder Scandium ausgewählten Stoff aufweist.
1. High temperature solid electrolyte fuel cell (SOFC) ( 1 ), with
  • - an electrolyte layer ( 11 ),
  • - A cathode layer ( 12 ) which has an electron and ion conducting material, and
  • - arranged between the electrolyte layer (11) and the cathode layer (12) intermediate layer (14), characterized in that
  • - The intermediate layer ( 14 ) has a cerium oxide which has at least one substance selected from the group Gadolinium and / or Scandium.
2. Brennstoffzelle nach Anspruch 1, mit einem elektronen- und ionenleitenden Material einer chemischen Zusammensetzung ABO3, wobei
  • - A ein zweifach positiv geladenes Ion eines Elements und
  • - B ein dreifach positiv geladen Ion eines Elements ist.
2. Fuel cell according to claim 1, with an electron and ion conducting material of a chemical composition ABO 3 , wherein
  • - A is a double positively charged ion of an element and
  • - B is a triple positively charged ion of an element.
3. Brennstoffzelle nach Anspruch 2, mit einem elektronen- und ionenleitenden Material der chemischen Zusammensetzung LaxA1-xByCo1-yO3, wobei
  • - x einen Wert aus einem Bereich von 0,4 bis 0,95 und
  • - y einen Wert aus einem Bereich von 0,0 bis 1,0 einnimmt,
  • - A zumindest ein aus der Gruppe Barium, Kalzium und/oder Strontium und
  • - B zumindest ein aus der Gruppe Chrom, Eisen und/oder Mangan ausgewählter Stoff ist.
3. Fuel cell according to claim 2, with an electron and ion-conducting material of the chemical composition La x A 1-x B y Co 1-y O 3 , wherein
  • - x a value from a range from 0.4 to 0.95 and
  • - y has a value in a range from 0.0 to 1.0,
  • - A at least one from the group barium, calcium and / or strontium and
  • - B is at least one substance selected from the group consisting of chromium, iron and / or manganese.
4. Brennstoffzelle nach Anspruch 3, mit einem elektronen- und ionenleitenden Material der chemischen Zusammensetzung La0,8Ca0,2Fe0,7Co0,3O3. 4. Fuel cell according to claim 3, with an electron and ion-conducting material of the chemical composition La 0.8 Ca 0.2 Fe 0.7 Co 0.3 O 3 . 5. Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei die Elektrolytschicht (11) ein Zirkoniumoxid aufweist.5. Fuel cell according to one of claims 1 to 4, wherein the electrolyte layer ( 11 ) comprises a zirconium oxide. 6. Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die Elektrolytschicht (11) zumindest einen aus der Gruppe Yttrium und/oder Scandium ausgewählten Stoff aufweist.6. Fuel cell according to one of claims 1 to 5, wherein the electrolyte layer ( 11 ) has at least one selected from the group of yttrium and / or scandium. 7. Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 6, mit mindestens einem Stapel (2), bei dem
  • - eine erste bipolare Platte (191),
  • - eine erste Gastransportschicht (15) für einen Brennstoff,
  • - eine Anodenschicht (13),
  • - eine Elektrolytschicht (11),
  • - eine Kathodenschicht (12),
  • - eine zweite Gastransportschicht (16) für Sauerstoff und
  • - eine zweite bipolare Platte (192) übereinander angeordnet sind.
7. Fuel cell according to one of claims 1 to 6, with at least one stack ( 2 ), in which
  • - a first bipolar plate ( 191 ),
  • - a first gas transport layer ( 15 ) for a fuel,
  • - an anode layer ( 13 ),
  • - an electrolyte layer ( 11 ),
  • - a cathode layer ( 12 ),
  • - A second gas transport layer ( 16 ) for oxygen and
  • - A second bipolar plate ( 192 ) are arranged one above the other.
8. Brennstoffzelle nach Anspruch 7, wobei eine bipolare Platte (191, 192) ein keramisches Material aufweist.8. The fuel cell according to claim 7, wherein a bipolar plate ( 191 , 192 ) comprises a ceramic material. 9. Brennstoffzelle nach Anspruch 7 oder 8, wobei eine bipolare Platte (191, 192) ein Metall aufweist.9. The fuel cell according to claim 7 or 8, wherein a bipolar plate ( 191 , 192 ) comprises a metal. 10. Brennstoffzelle nach Anspruch 9, wobei ein Metall ein Edelstahl ist.10. The fuel cell of claim 9, wherein a metal Is stainless steel.
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